Hun eerste hit was Walkin' in the Rain with the One I Love (# 14, Billboard Hot 100, 1972), (#7, Cashbox Top 100), (#6, Best Selling Soul Singles Chart). De song was ook succesvol in het Verenigd Koninkrijk (#14, Britse singlehitlijst). Er werden meer dan een miljoen exemplaren van verkocht en werd onderscheiden met een Gouden Plaat door de RIAA in juli 1972. In 1975 hadden ze hun eerste en enige nummer 1-hit I Belong to You, die een week verbleef aan de top van de Best Selling Soul Singles Chart. In de Billboard Hot 100 piekten ze op #27. Toen hun album Under the Influence of… Love Unimited in 1973 het hoogtepunt bereikte in de Billboard Pop Albums hitlijst (#3), werd Love Unlimited de eerste vrouwelijke groep die een album hadden uitgebracht, dat de top 5 had bereikt sinds Greatest Hits Vol. 3 van Diana Ross & the Supremes in 1970.