Kári Árnason brak door bij Víkingur en speelde vervolgens in Zweden en Denemarken voor hij in 2009 in Engeland bij Plymouth Argyle kwam. Nadat hij een seizoen in Schotland bij Aberdeen FC speelde, komt hij sinds 2012 uit voor Rotherham United FC. Vervolgens speelde hij voor Malmö FF en AC Omonia voor hij in 2017 terugkeerde bij Aberdeen. Medio 2018 keerde Kári bij Vikingur terug op het oude nest, maar amper 2 maanden later tekende hij een contract in Turkije bij Gençlerbirliği. Hij besloot zijn loopbaan na het seizoen 2021 bij Víkingur.
Sinds 2005 speelt Kári Árnason in het IJslands voetbalelftal. In de zomer van datzelfde jaar vertrok Kári naar Malmö FF.[1] Op 9 mei 2016 maakte bondscoach Lars Lagerbäck bekend Kári mee te nemen naar het Europees kampioenschap in juni 2016. Hij was een van de meest ervaren spelers in de selectie.[2][3] IJsland werd in de kwartfinale uitgeschakeld door gastland Frankrijk, dat met 5–2 won.